近日，我校化工學院李春忠教授、陳龍特聘研究員團隊在水系超級電容器領域取得新進展，首次構建了基于氯氧化還原反應的呼吸式超級電容器，大幅提升了水系超級電容器的能量與功率密度。相關成果以“High Power- and Energy-Density Supercapacitors through the Chlorine Respiration Mechanism”為題發表在《德國應用化學》上（Angew. Chem. Int. Ed. e202215342 (2022)）。

水系超級電容器由于其較高的功率密度以及優異的循環壽命，受到了廣泛的關注。然而，基于陰陽離子吸/脫附的超級電容器，能量密度遠低于锂離子電池等其他電化學儲能器件，這嚴重限制了其大規模應用。氯具有成本低廉、能量密度高以及氧化還原反應速率快的優點，非常适合于電化學儲能器件應用。但是，氣态氯的儲存難題限制了其發展。在該研究中，受到一種水生蜥蜴的啟發，研究人員采用多孔碳來儲存釋放充放電過程中産生的氯氣。

圖片說明：多孔碳作為儲氯電極大幅提升能量密度

研究結果顯示孔徑是氯氣在多孔碳材料中析出與吸附的關鍵參數。DFT計算結果表明，在氯離子氧化過程中，氯氣的形成能随着孔徑的增加而減小，當孔徑大于2.03 nm時幾乎相同。這也與電化學測試結果一緻。孔徑為3 nm的碳納米管，其氯氣析出與吸附性能遠優于孔徑小于2 nm的活性炭衍生物多孔碳，以及孔徑約為4 nm的有序介孔碳材料（CMK3）。

圖片說明：DFT計算結果表明孔徑是多孔碳儲氯性能的關鍵參數

以孔徑為3 nm的碳納米管作為儲氯電極，其可以提供 39 mAh/g的比容量，循環55000次後，仍能保持98%的比容量。以其作為正極，NaTi₂(PO₄)₃為負極的超級電容器在 257 C的倍率下可以提供33 Wh/kg的能量密度，30000次循環後，容量幾乎沒有衰減。而且其在50000 W/kg的高功率密度下仍然可以提供16 Wh/kg的能量密度。此外，應用金屬鋅作為負極時，該氯超級電容器的能量密度可進一步提高至53 Wh/kg。這些性能遠優于目前商業化超級電容器。

圖片說明：氯超級電容器能量密度遠優于目前商業化超級電容器

該論文第一作者為碩士研究生範曉彤、黃凱博士，通訊作者為化工學院李春忠教授、陳龍特聘研究員、練成特聘研究員以及牛津大學杲祥文研究員。該工作得到了國家自然科學基金委重點項目、青年項目、上海高校特聘教授（東方學者）等經費支持。

原文鍊接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202215342